Abstract
摘要近年來，OLEDs是一種全新並且快速崛起的顯示技術，因此不論是在業界或是學術界都被受重視，其中，發展並尋找具高效率以及高穩定性的材料，一直都為OLEDs所追求的目標。而銥金屬錯合物因為具有高的放光效率、穩定性與放光光色容易調較之優點，因此成為本實驗室發展的主要方向之一。 本篇的研究工作中，首創了三種獨特的磷配位基，並引入銥金屬錯合物的結構中，與各種不同放光基團搭配，合成得到不同系列的銥金屬放光錯合物。首先我們設計了diphenylphosphino phenol (P^OH) 類型的磷配位基，並與不同的cyclometalated放光配位基 (C^N) 搭配，可順利合成高產率的 [(C^N)2Ir(P^O)] 磷光銥金屬錯合物1a ~ 4，透過C^N配位基的改變以及P^O配位基的修飾皆可達到光色調較之目的，其中錯合物1b與3在元件上的效率表現都很好；另外透過理論計算，我們發現因為LLCT的影響，使錯合物1系列放光光色有較為紅位移的現象。 因此，我們另外設計出 5-((diphenylphosphino)methyl)-3-(trimethyl) -1H-pyrazole (P^NH) 配位基，進而合成得到 [(C^N)2Ir(P^N)] (5、6a) 與 [(N^N)2Ir(P^N)] (7a、7b) 兩系列藍色磷光銥金屬錯合物；其中N^N為本實驗室所發展出pyridyl azolates配位基；錯合物除具有高放光效率外，透過新型磷配位基的設計，也大為降低LLCT之影響，除了可調較光色從天藍色至正藍色之外，元件效率上都有極佳的表現。 最後，我們又利用benzyldiphenylphosphine (P^CH) 類型的磷配位基，去合成出，[(N^N)2Ir(P^C)] (8a、8b) 與 [(N^N)Ir(P^C) 2] (10a ~ 11d) 兩系列藍色磷光銥金屬錯合物，利用錯合物8b製備的元件，除了放光位置與7b相同外，更具有將近兩倍的放光效率，外部量子效率更可達成創紀錄的12%，但反觀10與11系列的錯合物，雖然再固態粉末時，經激發後可產生很耀眼的放光情形，但在進行元件效能測試的過程，卻有材料不穩定分解的現象，經研究發現；錯合物在固態環境中具有很長的放光半生期，可能是造成元件效率不佳的原因；另外，在早期利用醇類溶劑合成錯合物8、10與11系列的過程中，會得到非預期的氫化銥錯合物，因此，本篇研究最後對這些產物進行討論。 所有的磷光放光錯合物，除了進行基本的鑑定，包含核磁共振光譜、質譜、元素分析外，還挑選該系列中某些錯合物進行X-ray單晶構造解析，以確認該系列錯合物的立體結構。之後，並進行相關的光物理與電化學性質量測，再加以理論計算的結果輔助說明；最後，挑選光物理表現較佳的錯合物，進行OLEDs元件的製備與效能測試。