Abstract
本文目的在於 (一) 尋求新的合成方法, 來製備較大晶粒的β型沸石;(二) 求證Beta型沸石對熱處理之穩定性;(三) 探討Beta型沸石在芳香烴化合物不均化反應之催化特性及 (四) 探討Beta型沸石在甲醇反應之催化特性。本論文利用混合矽源的方法, 成功的合成晶粒達 7μ之Beta型沸石。以四乙基矽與矽膠為矽源時, 各有不同的結晶速率。以兩者製成混合矽源時, 相互競爭結果, 可以降低結晶核數目, 晶粒大小因而增大。在穩定性方面, 本論文利用129Xe 磁核共振法與X-ray 繞射法兩種方法進行探討。結果發現, Beta型沸石可再生之最高溫度約在760℃。同時, 本論文亦發現Beta型沸石骨架結構之去鋁過程可分為兩階段, 低溫時, 去鋁現象發生在eatellite 位置, 高於760℃ 時, 則發生在12環洞孔位置。有關芳香烴不均化反應特性之研究, 本論文係就芳香烴不均化反應機構、沸石孔洞結構與酸性、芳香烴反應能力等諸多因素之交互關係, 進行學理性探討。結果發現,Be-ta型沸石與Y 型沸石一樣, 皆採雙分子不均化反應, ZSM-5 則採單分子反應機構, m-ordenite係為兩種機構之混合表現。依據這些結果, 本論文對Beta型沸石進行觸媒設計, 被開發出來之用途包括異丙烷苯不均化反應, 甲苯與三甲基苯轉烷化反應, 與乙基苯不均化反應。Beta型沸石於這些反應之優點在於良好之活性, 穩定性與不均化反應選擇性。而甲醇反應結果則顯示, Beta型沸石有很高的六甲基苯選擇率, 與很好之氫轉移與祑構化能力。由上述之研究結果可知, β型沸石具有良好之穩定性, 高活性及適宜之孔道結構與孔隙度, 是一實用性極高之觸媒。