Abstract
在甲醇重組反應製氫中，總共有四個主要的分解反應，其中POM反應為一放熱反應，不需額外添加熱源即可達到穩定態(steady state)，有利於微型甲醇重組器系統之微小化。微型重組器相較於一般的固定式填充床，具有低壓降、體積精巧、快速的熱傳與質傳等優點。本實驗室已發展Cu/Mn/ZnO觸媒，其於甲醇部份氧化反應中具有極佳之效能，故延用此觸媒沉積於微型甲醇重組器中。 觸媒在沉積於矽基材為主的微流道上時，於煅燒後會有脆化剝落的情形發生，流道上的觸媒沉積量為主要影響反應器效能優劣的重要因素之一，因此如何將觸媒塗佈上流道增加觸媒量是一項重要的課題。本研究利用複合、膠體與泥漿法製備觸媒流佈於流道中，並以微米柱與奈米線等結構增加觸媒與流道間的吸附能力，期能提升反應器的反應效能，同時研究觸媒濃度、流佈次數、顆粒大小、流道深度及製程方式對於微流道反應系統的影響。 要產生良好的附著能力，必須於觸媒及矽基材間產生化學鍵結。先前的研究利用檸檬酸與酸洗後矽基材產生氫氧基(-OH)進行鍵結，但在高溫煅燒中檸檬酸裂解使得附著力下降。於是最後我們採用泥漿法(slurry method)，選用無機氧化鋁溶膠(boehmite/bentonite)作為黏著劑。為防止觸媒顆粒於流道內的阻塞，將流道深度加深至100、200及300 μm，並做重複流佈觸媒的比較，其中以200 μm經重複流佈觸媒後的反應性為最佳，於250℃下可達到63%的甲醇轉換率與3.7*10-6(mol/min)的氫氣產率。 由一系列參數的比較後，我們得知流道以200 μm，不添加黏著劑經重複流佈後擁有最佳的反應能力，在250℃下可達到100%的甲醇轉換率與1.6*10-5(mol/min)的氫氣產率。為避免微米柱造成觸媒的阻塞，我們採用新塗佈方式，硬膜製程代替傳統的觸媒流佈方式。經過傅立葉紅外線光譜儀分析以不同濃度製備之反應器的產物後，我們發現反應性隨B/C比例減少與溫度升高而增加，同時以不添加黏著劑的流道擁有最佳活性且最少副產物的生成。