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九碳芳香烴在Pt/MCM-22上轉化成飽和烴之研究
Thesis

九碳芳香烴在Pt/MCM-22上轉化成飽和烴之研究

郭志祥
Masters, National Tsing Hua University
2001

Abstract

水蒸氣修飾Si-CVD修飾初濕含浸法 MCM-22Y-zeolitePt/SiO2G-68C
本研究旨在應用新型沸石MCM-22觸媒的結構特殊性負載金屬Pt,以Pt/MCM-22(Pt/M)雙功能觸媒進行A9轉化成飽和烴之研究,再利用不同方法修飾觸媒,調整金屬與酸的強度來達到A9氫化開環後得到高辛烷值的產物,分別進行下列修飾:水蒸氣修飾(Pt/DM)、先含浸金屬再Si-CVD(TEOS-Pt/M)、先Si-CVD再含浸金屬的觸媒(Pt-TEOS/M)。並利用Y-zeolite、B-zeolite、G-68C和Pt/SiO2進行反應,觀察對於此反應的影響。由改變含浸金屬Pt量(0.1wt%~0.5wt%)和氫氣分壓之反應結果顯示,降低金屬含量和操作在較低的氫氣分壓時(400psi~800psi),都能得到較高的開環產率,開環反應主要由環烯烴產物進行,由於較少的金屬量和低氫氣分壓環境,容易生成環烯烴,進而增加開環反應性。由MCM-22經過水蒸汽修飾後和MCM-22觸媒先Si-CVD修飾再含浸Pt之實驗結果顯示,經過修飾後的觸媒酸濃度降低,隨修飾程度增加1,3,5-TMCH的產率提高,裂解產物和開環產物隨修飾程度增加而下降。由G-68C和Pt/SiO2的實驗結果中,G-68C觸媒酸性很弱而Pt/SiO2觸媒不具酸性,其開環產率小於1wt%。由上面的結論中,酸性對於開環產率影響大於金屬,因此開環反應主要由酸性點進行;金屬點主要是進行氫化反應。由產物分佈中知道2,4-DMC7比1,2,4-TMCH開環後產物的產率低 ,因此推斷1,3,5-TMB為進料進行九碳芳香烴轉化成飽和烴,其中ROP產率主要是經過異構化生成1,2,4-TMCH再進行開環反應所得。由MCM-22經先含浸再Si-CVD修飾的實驗結果中,隨修飾程度的增加會降低金屬的氫化能力,原因有二,其一Si-CVD修飾觸媒覆蓋金屬點使金屬能產生的溢流的氫減少,因此在酸性點產生的積碳轉移到金屬上,因此影響金屬的氫化能力;另一Si接在金屬上改變金屬型態,因此降低白金的氫化能力。

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