Abstract
本論文利用具有氧空洞的導氧離子材料，氧化釔添加氧化鈰（YDC）當載體，以含浸法擔載活性金屬鎳製成觸媒，進行甲烷與二氧化碳重組生成合成氣反應，並利用XRD、TPR、NDIR等來觀察觸媒表面的一些性質。結果發現，載體鍛燒在500℃以上，釔離子就可以添加進入氧化鈰中。且具有氧空洞的YDC擔體，因為表面氧空洞可以提供二氧化碳的分解，所以在觸媒的活性方面比一般傳統擔體如γ-氧化鋁還佳。在不同載體鍛燒溫度下的Ni/YDC觸媒中發現，載體在高溫鍛燒時（1000℃），初始活性較高，可是衰退的也越嚴重；歸因於載體在高溫鍛燒時，因為結構較穩定，使得觸媒在500℃還原時不會產生SMSI現象，不會將活性金屬鎳覆蓋，使初始活性增加，但同時也因為晶徑變大和表面氧空洞減少的影響，使觸媒上CHx物種的氧化反應減慢而導致觸媒衰退速率增加。而載體在低溫鍛燒時（500℃），雖然擁有較多的表面氧空洞及較小的晶徑，增加了CHx物種的氧化速度，使觸媒衰退現象減少，可是其在還原時會產生SMSI現象，會將活性金屬鎳覆蓋，導致初始活性降低。另外，在本實驗中證實積碳確實是觸媒衰退的主要因素，且積碳的主要來源為甲烷的分解。而在甲烷與二氧化碳重組反應中，二氧化碳濃度的增加不但不會因為產生一氧化碳的歧化反應使觸媒衰退，反而因為載體有表面氧空洞的生成，幫助二氧化碳分解為一氧化碳和氧原子，增加了CHx物種的氧化速度，而使觸媒衰退速率降低。