Abstract
本研究旨在研究,以TiO2-ZrO2混合金屬氧化物為主的觸媒,在小型高壓反應系統中,進行正庚烷轉化反應的研究。期望能找到好的反應條件,或透過不同的改質方法,來了解正庚烷的裂解反應、重組反應、異構化反應及脫氫環化反應。首先製備出不同比例的TiO2-ZrO2混合金屬氧化物,以總酸、鹼量及表面積最大的TiO2/ZrO2=1/1觸媒來進行轉化反應研究。在以未擔載金屬的觸媒進行不同條件反應後,發現在以氫氣載流,反應溫度為525 ℃,反應壓力為100 psi.、WHSV為2 1/hr,H2/H.C.=3時,可以得到較好的初始轉化率。可是未擔載金屬的觸媒會一直衰退。在含浸不同量的Pt後,以相同條件反應,卻得到類似的反應結果,並且降低了觸媒本身的氫化能力。此即為強金屬擔體作用力(SMSI)的影響,使得含浸上的Pt失去原本的功能。並且由於SMSI的效應,導致觸媒結構改變,造成成對的酸-鹼性加脫氫活性點消失。相對於含浸法,本文藉由混合Pt/SiO2與TiO2/ZrO2=1/1的粉末所製成的觸媒,其分離且鄰近的兩種活性基(金屬點及成對的酸-鹼活性點),可以去除在擔載Pt時,所產生的SMSI效應。而得到較高之反應活性。並且有較高之脫氫環化產物(甲苯)選擇率及脫氫或異構化產物 (C7的烯類或其異構化產物) 選擇率。並且藉由不同的混合方法,當混合效果較好(混合粉末再壓錠)時,Pt/SiO2可更有效的抑制積碳的形成,而減少觸媒的衰退。此外,藉由降低反應溫度525 ℃→500 ℃,雖然其轉化率會降低10 %,但是並沒有降低太多的甲苯選擇率,並且可以增加C7產物的量與減少裂解產物的量。