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分散度對鈀觸媒吸著熱的影響
Thesis

分散度對鈀觸媒吸著熱的影響

黃勝揚
Masters, 國立清華大學, 化學系
1999

Abstract

分散度 鈀觸媒 吸著熱 吸附熱 吸收熱 熱卡計 Dispersion Palladium Catalyst Heat of Sorption Heat of Adsorption Heat of absorption Calorimeter
本研究以初溼含浸、離子交換和溶凝膠等三種方法來製作不同分散度的Pd/SiO2樣品,並以TEM、氣體容積吸附裝置、TPR和微分熱卡計等設備對製得樣品進行鈀分散度、鈀鹽還原現象和吸附熱等特性的鑑定。 鑑定的結果顯示,樣品的Pd分散度會隨製作方法而不同;初溼含浸法製得的樣品分散度很低(D ~ 20 %);離子交換法成品的分散度稍高(D ~ 30 %);而溶凝膠法更可製得(D > 80 %)高分散度的Pd/SiO2樣品。 以程溫還原法探討成品的還原現象,使用初溼含浸法製得樣品上的鈀在鍛燒後會生成氯氧化鈀(PdOxCly),它的還原溫度為300 K ~ 400 K。離子交換法製作時,鈀會以四胺鹽的形式( SiO2-Pd(NH3)4 )鍵結在SiO2擔體上,其還原溫度為250 K ~ 350 K。而以溶凝膠法製備時,鈀會與矽膠生成熱穩定性較高之 Pd-(O-Si≡)x 錯合物,必須提高到750 K才能還原。 使用微分熱卡計測量氫與氧在製得樣品上的吸著(sorption)熱,發現兩氣體在鈀表面上的初始吸附熱(heat of initial adsorption, Qiad)和氫氣在鈀晶內部的吸收熱(heat of absorption, Qab)都會隨鈀的分散度而增加。可能是奈米顆粒的鈀金屬簇顆粒逐漸減小時,簇中原子會具有較多空的d軌域,增加了金屬簇的化性及其與被吸附物間的作用力。

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