Abstract
本研究以沉澱法並以活性碳(Vulcan XC- 72)作為支撐物，製備金屬含量為10 wt%的Pt/C、Ru/C與PtRu/C的電化學觸媒並以X光繞射(XRD)、穿透式電子顯微鏡(TEM)和程溫還原(TPR)等技術，來鑑定金屬顆粒的大小，並首先以程溫還原(TPR)此技術探討氧化還原處理對觸媒特性的影響。再配合循環伏安法(cyclic voltammetry)，測試PtRu/C合金觸媒對甲醇氧化(methanol oxidation)的電化學活性，探討觸媒結構與催化活性的關聯。 XRD與TEM的鑑定結果顯示，新合成出的觸媒都具有相當高的金屬分散度(dispersion)，金屬粒徑的大小約為2 nm；但在還原與氧化的處理後，這些顆粒皆會產生燒結(sintering)的現象。由TPR的鑑定結果顯示，金屬顆粒的表面在室溫下會被氧化，產生PtsO、PtsO2、RusO2與RusO3等氧化物種；而Ru/C催化劑在氧化溫度To > 200 ℃時，更會因深度的氧化，生成結晶性的RucO2。 製備的PtRu/C雙金屬觸媒，合金化的程度會隨著製備的方式而改變。觸媒經氧化熱處理的方式後， PtRu合金的金屬顆粒會產生燒結的現象，並且以TPR的鑑定發現，合金中的Ru會產生飄移的現象，由PtRu合金的內部飄移至合金的表面，改變了PtRu合金的表面成分結構。當氧化溫度為To = 300 ℃時，會形成RucO2的氧化物種，並且從PtRu的合金相中分離出來。 在以CV測試甲醇氧化的電化學活性結果，特別發現所製備出的觸媒經由熱處理後會造成合金表面結構上的變化，影響甲醇氧化的電化學的催化活性。當在高溫氧化處理後，在合金中的Ru/Pt比例提升時，能有效降低起始氧化電位(onset potential, Eo)，進而增大最高氧化電位(peak potential, Ep)的氧化電流(Ip)值。因此可藉由熱處理法，以達到改善觸媒的催化活性的效果。