Abstract
本研究利用具有氧空洞的氧化釔添加氧化鈰(Yttria-Doped Ceria,簡稱YDC)進行銅觸媒擔體改質;並以共含浸法分散YDC於γ-Al2O3上,藉 以提高觸媒表面積。藉由固定低銅量(5 wt%)的擔載,製備不同Y2O3含量 的Cu/YDC-Al2O3觸媒,研究金屬-擔體相互作用力對二氧化碳製造甲醇反 應的影響。 研究結果顯示氧化釔添加氧化鈰與γ-Al2O3合成的複合 擔體可促進銅觸媒的活性與甲醇選擇性。藉由氧化釔添加量的增加可以增 進擔體表面氧空洞的產生,實驗發現甲醇選擇性與觸媒活性都會隨氧化釔 添加量的變動而改變。由Cu/YDC-Al2O3觸媒的TPR結果顯示,YDC可以增進 銅的分散度,利用氧化釔添加量的改變,可以證明分散度的增加與非固有 氧空洞的形成有關。而Cu/Y2O3-Al2O3觸媒的TPR還原峰往高溫移動,超過 整體(bulk)氧化銅的還原溫度,由XRD的結果,發現有其他物種的生成, 判定為Cu與Y2O3的氧化物,此氧化物不易還原,是造成TPR還原峰往高溫 移動的主因。可以推測Y2O3與Cu之間有強作用力存在,此一作用力應是造 成觸媒隨Y2O3的添加而有更好的甲醇選擇性的主因。 配合程溫還原( TPR)與活性測試的研究結果可以推論擔體與金屬銅之間的表面氧空洞在二 氧化碳甲醇化反應扮演著極為重要的角色。YDC的擔體改質可以改善銅觸 媒的活性,而CeO2與Y2O3本身對擔體改質也很有貢獻,改質後觸媒的活性 和甲醇選擇性都有很大的增進。而由反應的結果可以推論銅分散度、Cu+/ Cu比與氧空洞所造成的界面金屬-擔體作用力都與反應有關。