Abstract
本論文的內容係藉助程溫的流動反應統系統，探討甲烷在氧化鋁支撐鈀、鉑及銠觸媒上的程溫分解情形，配合在真空系統中低溫分解吸附的結果，提出甲烷在金屬態觸媒上的程溫分解反應步驟，可分成以下三個階段：(1)甲烷在金屬表面上的分解，(2)分解的碳物種位移至金屬與擔體界面，(3)碳物種由金屬與擔體界面溢流至擔體表面。其中高溫溢流的產物隨不同金屬而異，在Pd/Al2O3觸媒上，會生成絲狀碳，而在Pt/Al2O3及Rh/Al2O3觸媒上，碳物種會溢流至擔體表面。利用沈積碳的程溫氫化溫度(TH)和程溫氧化的溫度(TO)，可分辨出不同沈積的碳物種，並印證了上述所提的甲烷程溫反應機制。另外 Pd/Al2O3所生成絲狀碳的TH和TO，均比沈積於Pt/Al2O3及Rh/Al2O3觸媒擔體表面的碳物種為高。由甲烷在氧化態觸程溫燃燒反應中，所得到的起燃點(Ti)，和甲烷在氧化態觸媒上程溫分解的溫度作比較，我們推測氧化態Pt/Al2O3及Rh/Al2O3觸媒，表面碳物種的氧化是催化甲烷燃燒起燃點的速率決定步驟；而氧化態Pd/Al2O3觸媒則為甲烷分解於氧化鈀表面。