Abstract
本研究主要利用量子力學之密度泛函理論，第一原理模擬計算粒線體中電子傳遞鏈的第四個複合物，即細胞色素c氧化酶（Cytochrome c oxidase）的氧氣還原反應，以了解粒線體複雜產能機制中的一環。細胞色素c氧化酶中含有幾個重要的機制，例如電子傳遞、質子幫浦（proton pump）、氧氣還原反應等等，彼此之間是相互影響且密切相關的，本研究則主要著重在電子傳遞流程的部分，以觀察細胞色素c氧化酶活性中心的材料性質與電子轉移的整體能量分析。 研究目的與能源環保議題相關，如何使能源獲得最有效率的應用，為目前研究的關鍵點與方向，常見的燃料電池效率約40至60%，然而在生物體中化學能轉換成ATP的效率卻高達90%，故若能了解生物體高效率轉換能量的機制，也許能成為未來解決環境問題的契機，減低對於石化能源過度依賴的目的，進而減少二氧化碳的排放，減緩溫室效應所造成的氣候變遷。 本研究之分析結果，包含對細胞色素c氧化酶中的電子傳遞流程所含結構，進行幾何結構最佳化與頻率的計算、分析結構的最穩定態之能量值、能隙值、HOMO與LUMO之分子軌域圖（molecular orbital）、紅外線光譜圖（IR spectrum）、鍵長等資訊，以及計算速率決定步驟（rate-determining step）的反應速率與活性。 根據研究結果分析，我們獲得以下幾項結論。第一，分子結構受Jahn-teller effect影響，使得原始分子結構以三重態為最低能量態，也就是說三重態結構為最穩定之多重態。第二，能隙部分的資料顯示出分子結構的化學穩定性，本研究得到結論為四個結構中，以Fe-OO為活性最高的結構。第三，由反應速率與活性值計算，本研究之細胞色素c活化中心模擬物，其還原反應速率與活性遠高於無機觸媒(如Pt, Pd, Ag, Co etc.)，故未來可參考此分子結構結合生物酵素與傳統觸媒，有可能繼續改進現有燃料電池性能。