Abstract
本研究的目的為製備高活性的Cu/Zn觸媒,用於催化甲醇的部分氧化反應(partial oxidation of methanol,POM)來製造氫氣的裕氣(hydrogen-rich gas,HRG),以作為質子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell,PEMFC)的燃料。以不同的氧化鋅作為支撐物,探討氧化鋅的表面積對於催化活性的影響,以及添加氧化鈰對觸媒的幫助。本研究使用了四種不同表面積的氧化鋅,第一種為碳酸鋅在350 oC溫度下分解而成,其具有最高的表面積(56 m2/g),第二種為以硝酸鋅經由沉澱法所製得,其表面積為25 m2/g,其餘兩種為商業化氧化鋅,其表面積分別為13 m2/g及5 m2/g,並以此四種不同表面積的氧化鋅為載體,利用沉積沉澱法(deposition precipitation method)將銅與鈰一同支撐在氧化鋅上,製備出Cu30/Ce20Zn觸媒。Cu30/Ce20Zn-D觸媒在反應溫度200 oC下,甲醇轉化率達到87%,氫氣選擇率98%,二氧化碳選擇率99%。POM活性的測試發現隨著氧化鋅表面積的增加,氫氣選擇率和二氧化碳選擇率也會同步的上升,這是由於氧化鋅具有脫氫的效果,當銅金屬與高表面積的氧化鋅之間有更多的接觸面積,甲醇所分解的氫氣將更容易經由氧化鋅來作脫附,避免被吸附在銅表面上的氧氧化。此外,添加的鈰可作為氫氣脫附的媒介,幫助氫氣溢流(spillover)到氧化鋅上,再經由氧化鋅脫附。