Abstract
過去二十年來，核燃料因ＰＣＩ╱ＳＣＣ損壞問題，一直因擾核電廠的運轉。雖然，分裂產物中的碘被認為是引發鋯合金ＰＣＩ╱ＳＣＣ的主要原因。但照射中核燃料是否有足夠的碘以ＳＣＣ及碘在ＳＣＣ過程中扮演之角色則尚無定論。本文針對燃料ＰＣＩ╱ＳＣＣ損壞問題，進行一系列碘引發鋯合金ＳＣＣ之。研究內容分為三部份，即（１）碘－鋯間反應熱力學、動力究與實驗：建立一套以ＴＵＲＢＯＰＡＳＣＡＬ電腦語言撰寫，可供碘、鋯間熱力平衡及反應自由能的計算機程式，並藉ＣＵＢＩＣＣＩＯＴＴＩ及ＪＯＮＥＳ等人提出之熱力學數據研究鋯、碘間衡狀態，並利用ＴＧＳ－２熱天平系統進行碘對鋯腐蝕速率之量以研究碘、鋯反應動力學參數，並探討冷滾軋造成鋯金屬織化及其對腐蝕速率之影響。（２）進行碘引發鋯合金ＳＣＣ實驗除一般使用的碘引發ＳＣＣ實驗方法，本文採用碘化鋯取代碘體進行實驗，此可確保系統中碘偏壓保持在平衡壓力下，以造成鋯合金ＳＣＣ的臨界碘濃度，並探討碘在鋯合金ＳＣＣ過扮演之角色。（３）建立碘引發鋯合金ＳＣＣ模式及其應用。本研究有下列重要成果與發現：（１）建立了一套可計算鋯碘熱力平衡狀態之程式；（２）完成碘、鋯反應動力學數據，發冷滾壓會使鋯合金〔０００１〕軸往滾壓方向偏移，且降低前指數速率常數，但並不影響反應活化能；（３）証明照射中核燃料應足夠的碘偏壓以引發鋯合金護套的ＰＣＩ╱ＳＣＣ損壞；（４）自由子使鋯合金生成局部蝕孔，並使鋯合金脆化為裂縫起鈶的主因；（５）雖然均勻的薄氧化膜（約０．２μｍ以下）可增加鋯合金ＩＳＣＣ之抗性，但較厚的氧化膜則會因應力作用而被撕裂並失對ＳＣＣ的保護作用；（６）建立ＳＣＣ模式，其可模擬溫度、材照射等對ＳＣＣ之影響；（７）照射初期，鋯合金對ＰＣＩ╱ＳＣＣ抗迅速下降，但在照射量達５×１０19ｎ╱ｃ㎡後，即逐達到，此與利用ＦＥＭＡＸＩ－ＩＩＩ程式分析測試核燃料之臨界損壞應果相符。