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A型沸石合成動力學研究
Thesis

A型沸石合成動力學研究

胡興中
Masters, National Tsing Hua University
1988

Abstract

沸石合成動力學合成A型沸石 COMPOSE
在過去廿年間,沸石被廣泛地應用在許許多多領域上,諸如:吸附程序蓬勃發展的主要因素,應是沸石具有均勻一致的孔洞大小及特異的吸附功能。雖然關於沸石的研究已非常多,然而在合成動力學方面,意見尚十分分岐,反應速率與反應物濃度及溫度之間的定量相關關係式尚少見到,這種包了反應重要變數的速率方程式,在沸石製造上相當實用。本文就低矽沸石中結構最簡單的A型沸石,探討其合成反應速率及反應機構。在50°、70°及90°溫度下,以恆溫水壓法合成A型沸石,由結晶度曲線中獲得核化速率及長晶速率。固體樣品結晶度由XRD 測量,矽鋁酸鹽膠體結構變化由固態NMR 觀察,液體中元素濃度則由原子放射光譜儀(ICP-AES )分析。核化速率及長晶速率與反應混合物中三個主要氧化物的多寡,確有某種程度的關聯,透過複迴歸分析,反應速率與反應物初濃度間的函數可以求得,與反應物比值間的函數也可得到,兩種相關式(Correlation )均具有統計分析上的顯著水準,可以相當不錯地預測實驗觀察結果,並且求出核化活化能15Kcal/mole 及長晶活化能10.9Kcal/mole 。另外,A型沸石的可能反應途徑及反應機構,文中也提出討論,藉著對合成過程中的液體樣品及固體樣品所做的分析測量,所提出的合成機構做一佐證,質傳步驟極可能參與了沸石的結晶過程,在核化方面,物質的傳送及生成晶核具有相等的比重,而長晶方面,物質由溶液傳送到晶體表面的程序,成為長晶的控制步驟。經由一些假設,配合著適當的合成機構,本文引用粒數平衡模式來模擬A型沸石結晶過程,計算得核化速率、長晶速率、結晶度、晶體數量、平均晶體大小及晶粒大小標準偏差等資料,甚且晶體數量密度函數也可直接計算出。模式中的六個參數由模式與實驗數據的配合,可求出其數值。

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